Das Nanooptik-Team des Instituts für Physik hat in Zusammenarbeit mit der ETH Zürich eine neue Mikroskopietechnik entwickelt, mit der sich die Energieverteilung heißer Ladungsträger, die durch den Zerfall von Plasmonen in einzelnen Metall-Nanopartikeln entstehen, quantitativ bestimmen lässt. Plasmonen – kollektive Schwingungen von Leitungselektronen in Metallen – können bei ihrem Zerfall hochenergetische („heiße“) Elektronen und Löcher erzeugen. Diese Ladungsträger spielen eine zentrale Rolle in neuartigen Konzepten der Photokatalyse, der Photodetektion sowie der Solarenergie; direkte, energieaufgelöste Messungen fehlten jedoch bislang weitgehend. Die neue, in der Fachzeitschrift Nano Letters veröffentlichte Studie schließt diese Lücke: Sie nutzt eine Monolage kolloidaler Quantendots als ultradünnen, die Ladungsträger selektierenden Filter.
Der experimentelle Aufbau basiert auf einem Schottky-Kontakt, der auf einem einzelnen Nanopartikel aufgebaut ist. Ein plasmonisches Gold- oder Aluminium-Nanoteilchen fungiert dabei als untere Elektrode sowie als Quelle für heiße Ladungsträger. Dem Doktoranden Florian Küstner ist es gelungen, darauf eine Monolage von Bleisulfid-Quantendots abzuscheiden, wie sie von den Partnern an der ETH bereitgestellt wurden. Die Bandlücke der maßgeschneiderten Quantendots ermöglicht es nur Ladungsträgern mit einer bestimmten Mindestenergie, die Schicht zu durchqueren. Eine leitfähige Spitze eines Rasterkraftmikroskops dient als obere Elektrode. Bei Beleuchtung des Nanopartikels können somit nur spezifische Ladungsträger die Quantendot-Schicht passieren und die Spitze ^2erreichen, wo der resultierende Photostrom gemessen wird. Durch systematische Variation von Parametern, unter anderem durch die gezielte Steuerung der Wellenlänge, konnte Florian Küstner die heißen Ladungsträger von anderen Strombeiträgen isolieren und so die energetisch gefilterte Population heißer Ladungsträger untersuchen. Als konkretes Beispiel wurde die Population heißer Löcher aus Gold im Energiebereich von 1,9 bis 2,6 eV beschrieben.
Über diese konkrete Demonstration hinaus ist die Methode breit anwendbar. Durch eine Änderung des Materials und der Größe der Quantendots lässt sich die Bandlücke so einstellen, dass unterschiedliche Energiebereiche und Ladungsträgertypen gezielt erfasst werden können. Dies ermöglicht es, dasselbe Detektionsverfahren sowohl für heiße Löcher als auch für heiße Elektronen in verschiedenen Energiebereichen einzusetzen. Da das Verfahren auf einem Rasterkraftmikroskop basiert, verbindet es eine räumliche Auflösung im Nanometerbereich mit einer hohen Energieselektivität. Damit stellt es ein leistungsstarkes neues Werkzeug für die Spektroskopie heißer Ladungsträger dar, somit auch für die gezielte Gestaltung plasmonischer Metall-Halbleiter-Grenzflächen in den Bereichen Photokatalyse, Photodetektion und Photovoltaik.
F. Küstner, H. Ditlbacher, A. Hohenau, D. N. Dirin, M. Kovalenko, J. R. Krenn, Quantum-dot-based scanning probe d‑band hole spectroscopy of plasmonic nanoparticles, Nano Letters 26, 14040 (2026), https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c03990
